eLight | 扫描激子纳米显微术
Banner本文由论文作者团队撰稿

导读
近十几年, 精密纳米制造技术的突破将微纳光学研究推进到深纳米尺度,光场可被局域在10纳米乃至亚纳米空间范围内,光与物质相互作用的强度进入前所未有的区间,有望突破传统光电子芯片面临的“功率墙”、“带宽墙”等瓶颈。如何高保真地表征深纳米光场及其与物质的相互作用强度(局域光子态密度,LDOS),成为领域内当前的一个重要难题,传统的光学显微术,包括扫描近场光学显微镜(SNOM)等,均难以胜任。
近日,华中科技大学陈学文、唐建伟团队,联合浙江大学秦海燕团队,以单个量子点作为扫描的量子传感器,构建了扫描激子纳米显微术(Scanning-Exciton Optical Nanoscopy, SEON),首次实现了纳米光场与局域光子态密度双参数同步、高保真光学成像,演示的实验分辨率优于4 nm,为深纳米尺度光学研究、单量子水平的光与物质相互作用探索搭建起实验平台。相关研究成果以 “Scanning-exciton optical nanoscopy using a single quantum dot” 为题发表于eLight(影响因子32.1,入选两期卓越计划)。
随着纳米制造技术与材料科学的发展,人们拥有多种方法制备10纳米及以下的光子结构,将光场及其与物质(包括固态量子系统等)的相互作用局域到深纳米尺度,解锁了一系列具有颠覆性前景的潜在应用。局域光子态密度(LDOS),反映了光与物质相互作用强度,影响量子系统的自发辐射速率、激光辐射的β因子、Casimir-van der Waals作用力、纳米尺度热传导等, 是极其重要的参数。因此,高保真地表征微纳结构表面的光场与LDOS分布,对推动微纳光学、材料科学及光量子技术的发展具有重要意义。传统的光学显微术,例如SNOM,可实现对光场数十纳米分辨率的成像,但无法表征LDOS。单个原子,作为一个量子系统,其吸收与本地光强成正比,其激发态寿命与LDOS成反比,因此理论上可作为具有原子尺度分辨率的光强与LDOS探针。但在实验上,人们无法在大气环境下自由地操控单个原子、分子,固态单量子发光体存在光稳定性差、发射谱宽、吸收截面小、量子效率低等瓶颈限制,上述思想及其物理实现自20世纪90年代以来长期未获得实验突破。
华中科技大学陈学文、唐建伟团队,联合浙江大学秦海燕团队,基于室温、大气环境下高光稳性的胶体量子点获得实验突破,制备了单量子点扫描探针,研制出基于单量子点的扫描激子纳米显微镜(SEON)。该技术依托量子点内激子产生速率与局域光场强度成正比、激子复合速率与局域光子态密度成正比的物理机制,可实现纳米光场与局域光子态密度双参数同步成像(图1)。
装载于纳米光纤端面的单量子点具备优异性能参数:量子点直径约6.6 nm(激子复合区域CdSe核直径仅3 nm),连续发光超 3 小时几乎未见荧光闪烁与漂白,发光量子效率接近 100%,激子弛豫动力学呈单指数衰减特征,荧光信噪比高达 55。单量子点扫描探针的上述优势,为 SEON 的高分辨率、高稳健性和高保真成像奠定了基础。

图1:扫描激子纳米显微术 (SEON) 双参数同步成像机制示意图
为验证SEON的双参数成像能力,研究团队首先以单个金纳米球为模型结构开展实验(图2)。成像结果显示,光场强度分布对激发光偏振方向具有显著依赖性:两种正交线偏振光激发下,增强光斑沿偏振方向分别分布于金纳米球两侧(图2a,b);而圆偏振光激发下则形成环绕金纳米球的环形增强分布(图2c)。与之形成鲜明对比的是,不同激发条件下的局域光子态密度分布高度一致,均在金纳米球正上方呈现单一增强光斑(图2d,e,f)。上述结果表明,SEON可同步获取两类独立物理信息,为解读纳米尺度光-物质相互作用机制提供关键实验支撑。

图2:单个金纳米球的SEON双参数同步扫描成像。(a, b, c) 三种不同激发偏振下的荧光强度增强因子分布图(反映光场强度分布);(d, e, f) 三种不同激发偏振下的荧光衰减速率增强因子分布图(反映光子态密度分布)
进一步,研究团队在全内反射照明下(图3a),通过精确调控探针与金纳米球间距,在不同高度实现双参数同步成像(图3b, c),获得了荧光强度与荧光衰减速率截然不同的间距依赖特性(图3d, e)。实验结果显示,荧光衰减速率随间距减小单调递增(图3e),而荧光强度则在特定间距处达到峰值后随即下降(图3d),与理论模拟结果一致。这表明SEON可在纳米分辨率下清晰揭示荧光增强与猝灭的协同作用机制。
实验与仿真对比证实,SEON空间分辨率达4 nm。此外,荧光强度图中可观测到由金纳米球散射场与照明场干涉形成的弧形条纹,体现出SEON对纳米级光场细微特征的解析能力。

图3:全内反射照明下金纳米球的SEON双参数同步扫描成像。(a) 全内反射激发照明示意图;(b) 不同高度下的荧光强度增强因子分布图;(c) 不同高度下的荧光衰减速率增强因子分布图;(d) 金纳米球正上方荧光强度增强因子与距离的依赖关系;(e) 金纳米球正上方荧光衰减速率增强因子与距离的依赖关系
随后,团队利用 SEON对更复杂的金纳米球三聚体开展表征(图4)。三个金纳米球高度分别为 78、79、82 nm,因而量子点与三者的垂直间距依次减小。结果显示,荧光衰减速率随间距减小单调递增,而荧光强度分布则呈反常排序,揭示出更复杂的耦合物理效应,不仅包含荧光增强与猝灭的协同作用,还涉及多重散射与入射光的干涉效应。

图4 :金纳米球三聚体结构的SEON双参数同步扫描成像。(a) 三聚体结构的AFM形貌图;(b) 荧光强度增强因子分布图;(c) 荧光衰减速率增强因子分布图
最后,团队利用 SEON首次实现光子晶体纳米腔的光场与局域光子态密度双参数成像(图5):荧光强度分布图(图5c)反映共振腔模对荧光耦合效率的影响,荧光衰减速率分布图(图5d)则同步揭示共振腔模与局域介电环境对光子态密度的协同调控(图5d)。实验结果与仿真结果吻合,且实验重复性良好,表明 SEON在大尺寸集成光子系统中仍具备高保真度与高稳健性。

图5:光子晶体纳米腔的SEON双参数同步扫描成像。(a) SEON扫描成像实验示意图;(b) 纳米腔的原子力显微镜扫描成像形貌图;(c) 实验荧光强度分布图;(d) 实验荧光衰减速率增强因子分布图; (e) 仿真荧光强度分布图;(f) 仿真荧光衰减速率增强因子分布图
总结与展望
这项研究成功研发扫描激子纳米显微术(SEON),实现高分辨率、高保真光场强度与局域光子态密度双参数同步成像,填补了纳米尺度下光场与光子态密度协同表征的技术空白。该技术在典型的等离激元与光子晶体微纳结构中完成验证,可揭示传统技术无法获取的复杂纳米耦合物理,对推动纳米光子学、量子光学、集成光子学的机理研究与器件研发具有重要意义。
论文信息
Wang, Z., Han, J., Hou, X. et al. Scanning-exciton optical nanoscopy using a single quantum dot. eLight 6, 11 (2026).
https://doi.org/10.1186/s43593-026-00128-x

编辑:赵阳
审核:孙婷婷
监制:郭宸孜
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