杨绪勇团队Nature | 像素化超晶格量子点高分辨显示

导读

胶体量子点因其高色纯度、发光波长可调以及溶液可加工等优势，被广泛认为是下一代高清显示技术的核心材料。然而推动其走向实际显示应用的进程中，长期面临一项关键挑战：如何在实现量子点长程有序限域组装（即超晶格薄膜）的同时，兼顾高分辨率像素化加工能力。

当量子点组装为超晶格等有序致密结构时，可产生集体光电效应，从而提升电荷输运效率并抑制非辐射复合。这类优异特性通常仅在块体超晶格体系中得以观察，而如何构建与器件兼容的超晶格薄膜并应用于发光二极管（LED），仍然是一个重要挑战。与此同时，传统量子点薄膜多为无序堆积，易引发能量无序和电荷积累问题；更为关键的是，高分辨像素化过程往往会破坏已形成的有序结构，使“结构有序性与可图案化难以兼得”成为制约量子点显示技术发展的核心瓶颈。

针对这一难题，上海大学杨绪勇教授、吉林大学吴雨辰教授与首尔大学Tae-Woo Lee教授团队创新性地提出了一种“超晶格组装与像素化加工协同实现”的策略，成功构建了像素化的量子点超晶格薄膜，并进一步实现了高性能发光二极管器件。该工作在器件层面实现了“有序结构与精准图案化”的统一，为高分辨率量子点显示提供了关键材料与工艺基础。相关成果以“Pixelated quantum-dot superlattice LEDs”为题发表于Nature。江苏科技大学张成喜副教授（原上海大学博士后）、韩国首尔大学曾庆森研究教授及中科大苏州高等研究院李辉博士后为论文共同第一作者。上海大学杨绪勇教授、吉林大学吴雨辰教授与首尔大学Tae-Woo Lee教授为论文的通讯作者。此外，该研究还得到了新加坡南洋理工大学Tze Chien Sum教授、复旦大学/上海光源杨迎国研究员、德国卡尔斯鲁厄理工学院郭任君研究员，以及英国剑桥大学、北京大学、中国科学院理化技术研究所、新加坡国立大学、诺丁汉大学等合作单位的支持。

实现长程有序的超晶格组装需要精确调控的缓慢自组装过程，而量子点在这一过程中极易发生结构与光学性能退化，使其胶体稳定性成为决定成败的关键因素。在量子点设计层面，研究团队提出了有机配体-氟协同重构稳定策略，以BHOA强配位锚定结合TBAF氟化表面重构，制备出高效发光且形貌规整的菱形十二面体CsPbBr₃量子点。该配体体系与量子点表面的结合能显著增强，通过密度泛函理论（DFT）计算评估了配体与量子点表面的相互作用，证实配体BHOA对（200）晶面的结合能（−3.10 eV）显著高于已报道的POA（−2.95 eV）与OLA（−2.60 eV）配体；在此基础上引入氟化修饰后，结合能进一步提升至−3.59 eV，表明氟化重构策略可有效增强配体与量子点表面的结合强度。稳定性系统评估结果证实了上述理论预测：在60°C空气环境加速老化条件下，BHOA+F修饰量子点溶液的荧光强度在72小时内保持稳定，而OLA、POA及未氟化BHOA对照体系均发生显著光学性能衰退。薄膜光稳定性测试表明，BHOA+F薄膜在持续紫外照射下的T₉₀寿命超过700小时。热循环测试与热重分析进一步证实，氟元素的引入通过促进BHOA配体的协同结构重组，从本征层面提升了量子点的热稳定性，为后续长程有序超晶格薄膜的可控组装奠定了坚实的材料基础。

图1：量子点表面重构提升稳定性

在像素化量子点超晶格组装层面，研究团队采用液桥限域组装技术，实现了面内长程有序、空间图案精确的量子点超晶格薄膜阵列的可控制备。GISAXS、GIWAXS及GIXRD等多种X射线散射与衍射表征表明，CsPbBr₃量子点超晶格薄膜在宏观尺度上具有长程周期性有序结构，量子点中心间距为~12.3 nm，形成致密规整的密排堆积构型。超晶格薄膜的稳态荧光光谱呈现微小红移，半峰宽由19.4 nm收窄至17.1 nm，表明激子耦合均匀性提升、能量无序度降低。此外，超晶格薄膜的基态漂白光谱线宽（70.1 meV）与漂白峰位移（8.9 meV）均显著低于旋涂对照薄膜（93.6 meV；17.4 meV），表明量子点长程有序结构可以有效抑制局域堆积无序所诱发的能量波动与陷阱辅助非辐射弛豫过程。温度依赖迁移率测量揭示超晶格薄膜出现由热激活跳跃输运向类能带输运的转变，表明了载流子输运模式从无序跳跃机制向类能带传输机制的转变。这一转变从机理层面显著提升了载流子注入效率与辐射复合速率，并有效抑制了高电流密度工作条件下的非辐射能量损耗与局域化电荷积累，使器件在高亮度输出时仍能保持高效率与良好稳定性，从而突破了传统QLED器件中“亮度、效率与像素分辨率三者难以协同优化”的固有瓶颈。

图2：超晶格量子点结构及光学性质

在器件集成层面，基于上述超晶格架构的量子点发光二极管展现出优异的综合性能：外量子效率(EQE > 30%)、亮度(>10万cd m^-2)与像素密度(>5000 PPI)均达到领先水平。进一步，研究团队将该量子点超晶格器件与薄膜晶体管(TFT)背板进行集成，成功构建出具备高灰阶调控能力的有源矩阵动态显示原型样机，有力验证了该技术在高分辨率显示应用中的巨大潜力与广阔前景。

图3：超晶格量子点器件性能及主动驱动显示原型样机