OES封面 | 宽带中红外光纤激光驱动脉冲增强光声光谱：重塑多组分挥发型有机化合物检测极限【电子科大研究团队】

为破解上述难题，电子科技大学刘永、李剑峰教授团队与李斌成教授团队合作，开创性地提出了一种由增益调制（Gain-switched, GS）Er³⁺/Dy³⁺共掺中红外光纤激光器驱动的光声传感新架构。该架构突破了传统连续波调制的方式，首次在气体传感领域引入并验证了微秒脉冲增强型光声光谱（MPEPAS）物理机制，将丙烷的探测极限突破至416 ppt，并实现了多种关键VOCs气体的ppb至亚ppb级高灵敏检测，将现有传感性能提升了一个数量级以上。该工作以“Ppt-Level Volatile Organic Compounds Detection via Microsecond-Pulse-Enhanced Mid-infrared Photoacoustic”为题作为封面文章发表在Opto-Electronic Science。

图1. 微秒脉冲激光与调制连续激光激发下的光声响应示意图及对比。（a）分子级光声物理过程示意图；（b）脉冲与调制连续激光的演化热源；（c）两种激发方式下，共振光声池内一阶纵向声学模式的瞬态声压响应；（d）图c中稳态响应的细节放大视图；（e）稳态信号的傅里叶变换频谱图；（f）不同调制占空比下的理论与实验光声激发效率对比。

研究团队从二能级能量模型出发，模拟了目标气体分子在微秒脉冲光激发下的能级跃迁与非辐射振动弛豫过程。结合非齐次亥姆霍兹方程，精确求解了由此产生的瞬态热源向声学共振腔内纵向声压模式的能量转化。理论模型与实验深度揭示，具备kHz级重复频率的微秒级脉冲能够与声学谐振腔的本征频率实现完美耦合。在同等平均功率下，这种“热束缚”效应带来的极高能量转换效率，使光声信号获得了π/2的本征增强，可实现零功率损耗的增强型声学激发（图1）。

图2. 基于GS-Er³⁺/Dy³⁺共掺中红外光纤激光器PAS痕量气体检测系统。（a）激光器架构；（b）激光能级图；（c）泵浦-输出功率；（d）3200-3550 nm可调谐激光输出。

系统搭载的紧凑型中红外光纤激光器（图2a）展现出了卓越的光学性能：其不仅能够稳定输出245 mW的近单横模中红外激光（图2c），还可实现kHz至数十kHz范围内重复频率的精准调谐，从而与声学谐振腔的本征频率达成完美共振。与此同时，得益于Er³⁺与Dy³⁺共掺的双能级跃迁动力学过程（图2b），激光器可在3.2-3.55 µm波段内实现超宽带的波长快速调谐，输出光谱线宽低于0.7 cm^-1，实现了对核心C-H键分子指纹区的精准覆盖（图2d）。这种集高功率、宽调谐与共振同步调制于一体的激光架构，为实现临床级、小型化VOCs探测提供了极具潜力的解决方案。

图3. GS-PAS系统的丙烷探测性能与光谱表征；（a）10至100 ppm不同丙烷浓度下的光声信号；（b）信号线性拟合曲线；（c）相同输入功率下，连续调制激光与微秒脉冲激光光声信号对比；（d）相同泵浦功率下，连续调制激光与微秒脉冲光声信号对比；（e）氮气背景；（f）Allan方差分析；（g）连续调制与微秒脉冲的背景信号对比；h 3200-3550 nm范围内的丙烷光声光谱与HITRAN数据库参考光谱对比。

依托这一创新的GS Er³⁺/Dy³⁺光纤激光架构，系统在相同泵浦功率下，较传统连续波调制实现了4倍的光声响应增强（图3d）。凭借极高的能量转换效率与高输出功率，系统对丙烷的检测限突破至416 ppt（图3f），并成功实现了其宽带吸收光谱的高分辨率精细重构（图3h）。此外，系统展现出了卓越的多组分探测通用性，跨越了醛类、醚类及烯烃类等多种关键 VOCs气体的ppb至亚ppb级检测门槛。不仅将现有光声VOCs传感技术的综合性能提升了一个数量级以上，更以其超高灵敏、宽带调谐与结构紧凑的综合优势，为未来无创临床呼气诊断与工业排气精密监测提供了一种极具转化价值的强力传感工具。

该工作得到了国家自然科学基金项目（项目号：62575051）和天府绛溪实验室成果转化基金的支持。