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数据库周克瑾/黄秋实/王洪昌/王占山等 Light | 高效率韧X射线RIXS光栅谱仪
Banner本文由论文作者团队撰稿
导读
前沿科学的发展离不开高性能科学仪器的支撑，共振非弹性 X 射线散射（RIXS）光谱技术通过在吸收边共振条件下精确测量入射与散射 X 射线的能量差，获取磁子、声子、等离子体轨道激发等信息，对揭示超导体、复杂磁体、量子自旋液体、拓扑体系、能源材料等复杂体系的微观机理有重要作用。
近年来，基于同步辐射和自由电子激光的软 X 射线和硬 X 射线谱学探测技术快速发展，能实现 3d 和 5d 过渡金属元素的精确探测。然而，针对 4d 过渡金属以及磷、硫、氯等关键元素的韧 X 射线谱学技术（2-3 keV）却受制于色散元件性能而发展滞后。
最近，英国Diamond同步辐射光源周克瑾(现任职于中国科学技术大学)、王洪昌研究员与同济大学物理科学与工程学院黄秋实教授、王占山教授团队合作研制了一种新型横向梯度多层膜球面变线距光栅器件，应用于英国Diamond光源的I21 RIXS线站，在保持能量分辨率接近10000的同时，将系统在2-3 keV的光子通量提升了一个数量级以上，使RIXS 光谱的典型采集时间由“小时级”压缩到“分钟级”。I21线站成为可在一套谱仪设备中实现同时覆盖软X射线与韧X射线（280-3000 eV）的RIXS装置，该方案有望成为同步辐射韧X射线站升级通用方法，为4d过渡金属材料、能量材料和生物相关体系的精细电子和激发结构研究提供了新的实验手段。
相关研究成果以 “TRIXS: a multilayer grating solution towards highly efficient resonant inelastic tender X-ray scattering” 为题发表于Light: Science & Applications。
共振非弹性 X 射线散射（RIXS）在吸收边共振条件下测量能量损失谱，能够直接探测磁子、声子等电荷中性集激发，是研究超导体、复杂磁体等量子材料微观相互作用的重要手段。软、硬 X 射线能区的高分辨 RIXS 谱仪已较为成熟，推动了 3d 和 5d 过渡金属体系研究；相比之下，覆盖多数 4d 过渡金属及 P、S、Cl等关键元素的韧 X 射线能区（约 2–3 keV）的谱仪系统因缺乏高性能色散元件发展明显滞后。单层镀膜光栅在韧X射线效率不足5%，晶体则受限于晶格常数和近正入射条件下的热稳定性。多层膜光栅在韧X射线能段已展示出高效率色散特性，但常规的定膜厚多层膜光栅无法满足高分辨谱仪入射角范围和色散机构的要求（图1）。因此，如何在保持RIXS谱仪高分辨与大接受角的前提下，在2–3 keV实现高效率连续覆盖，成为制约多层膜光栅应用和韧X射线RIXS谱仪发展的重要技术难题。
图1：(a)针对不同能段的X射线色散元件 (b)不同色散元件的X射线效率对比和适用范围 (c) 基于多层膜球面变线距光栅的X射线谱仪结构示意图
本工作针对Diamond Light Source的I21 RIXS线站，设计并制备了适用于韧X射线（2-3 keV）RIXS光谱仪的横向梯度多层膜球面变线距光栅（SVLSG-ML），为匹配SVLSG的光栅周期及入射角分布，设计了周期膜厚（d-spacing）横向渐变的多层膜，使多层膜准布拉格衍射条件在整个大视场内能与光栅衍射条件共同满足，保证光栅在整个有效孔径内都具有高效率。如图2b、c所示，若采用均匀多层膜与SVLSG结合仅光栅中心及部分能区可高效率工作，而横向梯度周期膜厚的多层膜可完美匹配SVLSG不同位置的光栅周期及入射角变化，获得全光栅高效率工作。同时由于仪器机械结构在不同能量下存在角度限制（图2d），采取了在SVLSG基底上分区镀制三条Cr/C梯度多层膜，实现2-3 keV能区的连续高效覆盖（图2e）,相较单层膜光栅SVLSG (SVLSG-SL)效率提升一个数量级以上。
图2：(a-b) 2838 eV光子能量下SVLSG-ML衍射效率随入射角、光栅周期、周期膜厚的变化情况； (c) SVLSG-ML衍射效率随光子能量和入射角的变化情况；(d) 入射角随光子能量的变化情况，灰色区域表示由光谱仪机械限制所限定的有效工作区域；(e) 各能量下 的平均理论衍射效率
团队采用直流磁控溅射技术在SVLSG基底上分区镀制了横向梯度多层膜，膜厚横向梯度的控制精度达到几十皮米量级，多层膜成膜质量好，满足了此类新型光栅器件的应用要求。SVLSG-ML成品实物图如图3所示。
图3：梯度多层膜球面变线距光栅实物图
团队在英国Diamond光源I21线站的RIXS谱仪上完成了装调和测试。实验结果显示，光栅上沉积多层膜后，系统总分辨率得以保持（图4d），整个韧X射线能区（2-3 keV）系统分辨率接近10000，与之前单层膜光栅的性能相同，而系统光子通量相比SVLSG-SL提升了一个数量级，在Ru L₃边（2838 eV）处，增益达约25倍（图4b）。
图4：(a) 2838 eV光子能量下的实测和模拟摇摆曲线及（b）光谱强度；（c）各能量下SVLSG-ML归一化效率和（d）能量分辨率
通过获取来自几个参考样品的代表性RIXS光谱展示了基于SVLSG-ML的RIXS 谱仪的优异性能。其中图 5a-b 中展示了使用 π 线性偏振对 Ca2RuO4 单晶样品在Ru L₃边缘处的入射能量依赖 RIXS 光谱测量结果，在 2838 eV 和 2841 eV 处的共振分别对应 Ru L₃ X 射线吸收光谱中的 2p3/2-> 4d t2g and 2p3/2 -> 4d eg 跃迁，并清晰分辨出 0.3 eV、3.2 eV 附近的 dd 激发及更高能量的电荷转移动能。在相同实验条件下，SVLSG-ML 仅用 3–6 分钟即可获得高统计质量的单谱图，而 SVLSG-SL 的信号接近探测下限（图5c）。
图5：（a-b）Ca2RuO4 单晶样品在 Ru L₃ 边缘处收集到的与入射能量相关的 RIXS 光谱;（c）基于 SVLSG-ML 和 SVLSG-SL 的谱仪在 Ru L3 边缘收集的 RIXS 光谱
总结与展望
本研究提出并实现了横向梯度多层膜与球面变线距光栅结合的新器件，并成功应用于英国Diamond光源 I21线站的RIXS谱仪，使I21线站成为可在单一平台上同时覆盖软和韧X射线（约280–3000 eV）RIXS探测的实验装置。基于SVLSG-ML的RIXS谱仪在不牺牲分辨率的前提下，TRIXS系统通量在整个2-3 keV能段下提升了一个数量级以上，使RIXS单谱图的典型采集时间由“小时级”缩短到“分钟级”，为精细的集体激发谱和弱信号过程的探测提供了关键技术。
未来，多层膜光栅器件可以进一步推广到其他谱学装置并拓宽能量范围，为构建覆盖更宽能段覆盖和更复杂物态的X射线谱学测试平台提供新的光学解决方案，助力凝聚态物理、材料科学与化学等交叉领域的发展。
论文信息
Zhou, KJ., Huang, Q., Garcia-Fernandez, M. et al. TRIXS: a multilayer grating solution towards highly efficient resonant inelastic tender X-ray scattering. Light Sci Appl 15, 76 (2026).
https://doi.org/10.1038/s41377-025-02172-7
编辑：赵阳
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