太赫兹光谱与高压调控技术结合,构建物性探索新自由度 |《光学学报(网络版)》封面



编者按:《光学学报(网络版)》与中国光学学会工程光学专委会联合推出“太赫兹光谱学”专题,专题第二批论文于文章于《光学学报(网络版)》2026年第10期正式出版。本文为当期封面文章。

封面呈现了高压下样品的时间分辨太赫兹光谱探测过程。飞秒脉冲激光和太赫兹波从一侧压砧入射到样品表面与电子态相互作用,调制后的信号从另一侧的压砧透射被探测器接收。金刚石压砧对样品施加准静水压,晶格参数被压缩发生电子或晶格结构转变,迫使发生半导体-金属转变、直接-间接带隙转变或电子拓扑结构转变,进而被超快光谱所捕获。
全文链接:张凯, 苏付海, 王天武. 利用太赫兹光谱探测碲化锌晶体在高压下的超快动力学特性(特邀)[J]. 光学学报(网络版), 2026, 3(10): 1013001.
本篇稿件处理周期:外审:19天;录用:40天;网络首发:41天;正式出版:93天

金刚石对顶砧高压技术可以连续调节物质的晶格结构,压缩晶格或发生晶格畸变,从而精准调控电子能带结构与准粒子间的相互作用强度,诱导发生晶格或电子结构转变。碲化锌(ZnTe)因其高效的太赫兹发射效率以及较高的损伤阈值等优异性能,成为太赫兹技术领域中常用的太赫兹发射和探测晶体。常压下ZnTe为立方闪锌矿结构,随着压力的增加,其结构会发生一系列变化,分别在9和13 GPa时转变成三方相和正交相,并伴随着半导体到金属的电子结构转变。晶体和电子结构的变化也必然会引起ZnTe的太赫兹光电导和发射动力学,研究这些性质随压力的演化对于理解ZnTe的发射机制以及动力学过程具有重要意义。
然而,由于太赫兹波聚焦光斑大、空气衰减快等弊端,目前高压下物质的太赫兹光谱测量仍面临巨大挑战。在此背景下,本文研究优化了金刚石对顶砧和超快光学系统,建立一套适用于高压环境的太赫兹光谱测量方法,研究了ZnTe晶体在0-15.2 GPa范围内的太赫兹光电导和发射动力学随压力的演化,为半导体光电材料的载流子寿命调制提供新的思路。

(1)高压太赫兹时域光谱

图1 高压下ZnTe晶体的太赫兹时域光谱。(a)高压太赫兹光谱测量示意图。(b)上图为氮气氛围下的太赫兹时域波形。图为不同压力下ZnTe的时域透射光谱。D-3.3表示降压过程中在3.3 GPa处的测量结果。(c)图(b)中光谱对应的频域光谱。(d)图(c)中阴影部分的权重积分随压力的变化趋势
研究人员首先测量了不同压力下znte晶体的太赫兹时域光谱,测量方法的示意图和实验结果如图1所示。高压下znte光谱在8.8和11.8 GPa处发生明显变化,并出现明显的声子吸收峰,表明结构出现异常,这对应于其在9和13 GPa发生的立方-三方-正交结构转变。此外,光谱在4 GPa处的变化斜率也出现异常,与此时点缺陷的大量生成有关,这表明太赫兹光谱对于晶体的结构变化十分敏感。
(2)高压太赫兹发射光谱

图2 高压下ZnTe的太赫兹发射。(a)800 nm激发不同压力下ZnTe的太赫兹发射光谱。(b)400 nm激发不同压力下ZnTe的太赫兹发射光谱。(c)图(a)中发射的太赫兹峰值强度随压力的变化趋势
高压下800 nm和400 nm激发光下ZnTe的太赫兹发射图谱如图2所示,800 nm的发射强度显著优于400 nm。随着压力逐渐增大,发射强度逐渐减弱,并且波形出现明显的前移,发射在第一个结构相变处完全消失。这一现象可以用经典的非谐振子模型进行解释。随着压力的增加,原子间相互作用力增大,这会导致晶格形变的恢复力增强,从而提升谐振子的刚度因子,电子的振荡运动加快。激发光引起的局部电流的恢复过程也会相应变快,从而导致太赫兹发射提前。此外,点缺陷的生成也影响太赫兹波的发射,造成下降斜率异常。
(3)高压时间分辨太赫兹光谱

图3 高压下ZnTe的太赫兹光电导动力学。(a),(c)不同压力下400 nm和800 nm泵浦光激发太赫兹电场的瞬态变化-ΔT/T。(b)图(a)中30 ps处-ΔTpeak随压力的变化趋势。(d)800 nm泵浦下光生载流子快弛豫时间随压力的变化趋势。红色点划线为拟合曲线的延伸线
图3(a)和(c)呈现的是在不同压力条件下、400 nm和800 nm泵浦光激发太赫兹电场的瞬态变化率-ΔT/T。400 nm泵浦下,载流子弛豫过程基本不变,但强度有所下降,与太赫兹透射光谱的变化基本一致,这表明结构变化同时也影响载流子的弛豫过程。800 nm激光泵浦下,光生载流子的弛豫时间随压力增加迅速缩短。单指数函数拟合表明,ZnTe在1.5 GPa时的弛豫时间约为70 ps,随着压力呈指数级下降,尤其是在第二个高压相即三方相阶段,弛豫时间降至几个ps。高压环境能够在晶体中产生大量的晶体缺陷,这些缺陷会在带隙中引入缺陷能级,进而诱导出大量的复合中心;这使得载流子复合效率提高,弛豫时间缩短,并呈现出饱和趋势。此外,尽管ZnTe在高压下的结构相变具有可逆性,但高压下诱导产生的缺陷通常难以复原,这也致使卸压后ZnTe的弛豫过程仍然较快,无法恢复到初始状态。

超快光谱学和金刚石对顶砧的结合,可以为实验增加新的可调节自由度,从基础层面上解析各物理现象的产生起源,为凝聚态物理的发展提供全新的研究视角。
未来,将进一步拓展该技术的应用范围,探索更多材料如超导、拓扑、电荷密度波材料等在极端环境下的电子和晶格动力学行为。同时,积极优化高压超快理论模型,提升数据解析精度,以期揭示更多未知的物性规律和量子现象,为开发新型功能材料奠定理论基础。


王天武,中国科学院空天信息创新研究院研究员,博士生导师,主要从事超快太赫兹技术研究。
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