Adv. Photon. | 四川大学、澳大利亚国立大学、汉堡工业大学联合团队:单个范德华纳米天线,实现极化激元准连续域束缚态


Advanced Photonics 2026年4期文章:

阅读原文

光子与材料激发态发生强耦合后,可形成兼具光与物质属性的极化激元,在低阈值激光、量子发射和纳米尺度能量传递等领域具有重要价值。过渡金属硫族化合物(TMDCs)具有高折射率、较强的激子振子强度和室温稳定激子,是构建紧凑型强耦合体系的理想材料。在单个亚波长谐振器中实现强耦合,需要兼顾光场局域、光谱匹配和光场—激子偶极矩重叠。传统等离激元结构存在欧姆损耗,多层微腔则对制备和对准精度要求较高。连续域束缚态(bound states in the continuum,BICs)可通过抑制辐射损耗实现高品质因子,为增强光与物质相互作用提供了新途径。然而,现有TMDC-BIC体系多依赖二维材料转移,易受界面缺陷和有限模式重叠影响。若让TMDC本身同时充当有源材料和光学谐振腔,便可将光场与激子限制在同一结构中;但在单个、独立的纳米谐振器中实现极化激元准连续域束缚态(quasi-BIC,qBIC)仍缺乏实验验证。
针对这一问题,四川大学王伟教授、澳大利亚国立大学Yuri Kivshar教授、汉堡工业大学Andreas Tittl教授等组成的国际研究团队,构建了一种基于二硫化钨(WS₂)自杂化纳米天线的强耦合体系,在单个纳米盘中实现极化激元准连续域束缚态。该体系通过两种矢量Mie模式的辐射干涉形成光子qBIC,并与材料内禀A激子强耦合,获得约270 meV的内禀拉比分裂;偏振分辨暗场散射实验观测到四条极化激元分支,并验证了该混合态的偏振选择性激发。相关成果以Polaritonic quasi-bound states in the continuum in individual van der Waals nanoantennas为题,发表于Advanced Photonics 2026第4期。

研究团队设计了置于多层基底上的单个WS₂纳米盘。基底由二氧化硅间隔层、金反射层和二氧化硅基底组成;在方位角偏振光正入射时,高折射率WS₂纳米盘可支持两种矢量Mie(米氏)模式。两种模式的辐射通道发生干涉,首先形成Friedrich–Wintgen型BIC;随后,该光子态与WS₂内禀A激子耦合,形成极化激元BIC。与依赖外部腔体或异质转移的方案不同,这种自杂化结构把qBIC光场和激子限制在同一个孤立纳米谐振器内,从而提高空间模式重叠和光—物质耦合效率(图1)。

图1 WS₂纳米盘结构、样品形貌及光子BIC—极化激元BIC的形成机制
为厘清光子qBIC的形成机制,研究团队先在模拟中去除A激子对介电响应的贡献,考察半径为100–200 nm、高度为200 nm的WS₂纳米盘。两种矢量Mie模式干涉后形成高品质因子(HQ)和低品质因子(LQ)两条分支,其中HQ模式的品质因子在纳米盘半径为140 nm时达到约400。研究团队进一步构建了非厄米耦合模型,同时纳入两种Mie模式间的相干耦合,以及由共同辐射通道引起的交叉阻尼,成功复现了两条分支的色散和线宽。结果表明,辐射场的相消干涉压低了一个混合模式的损耗、同时增强另一个模式的损耗,由此形成长寿命的亚辐射HQ模式,即光子qBIC(图2)。

图2 单个WS₂纳米盘中光子qBIC的形成、品质因子及近场分布
恢复A激子的介电响应后,模拟散射谱出现四条极化激元分支,这表明HQ和LQ模式分别与A激子耦合,而非形成简单的三模杂化。三维复本征模计算显示,HQ—激子和LQ—激子子系统的内禀拉比分裂分别为270 meV和268 meV,均进入强耦合区;远场散射谱中超过300 meV的表观分裂则源于qBIC的Fano相位畸变,不能直接视为内禀耦合强度。近场分析进一步表明,两种Mie模式的干涉产生环形面内电场,最大电场和磁场增强因子分别超过40和100;面内电场与激子偶极矩的良好匹配以及qBIC的低辐射损耗共同增强了耦合。偏振模拟还表明,方位角偏振正入射和横电(TE)偏振斜入射可激发极化激元qBIC,而径向偏振和横磁(TM)偏振主要激发普通Mie模式或电型激子极化激元,从而实现不同混合态的偏振选择性路由(图3)。

图3 不同偏振激发下的极化激元qBIC、内禀拉比分裂与场增强机制
为验证理论分析,研究团队利用暗场散射光谱分别开展矢量偏振正入射和线偏振斜入射测量。实验在方位角偏振和TE偏振激发下均观测到四条极化激元分支,并分别在约680 nm和685 nm处识别出极化激元qBIC,实验色散与耦合模型和本征模计算结果一致。相比之下,径向偏振和TM偏振测量没有呈现极化激元qBIC的特征,进一步验证了该混合态的偏振选择性(图4)。

图4 不同偏振条件下WS₂纳米盘散射光谱的实验测量与理论对比
研究团队还分析了单颗粒测量中光束中心与纳米盘几何中心偏移所带来的影响。随着偏移量从0增加到500 nm,散射峰的强度和部分附加模式会发生变化;引入200 nm偏移后,模拟谱与实验谱的吻合明显改善。与此同时,偏移对极化激元分支的共振能量和qBIC的形成影响较小。结合对尺寸波动、间隔层厚度变化和刻蚀形貌偏差的容差分析,结果表明该体系的核心强耦合特征具有较好的实验稳健性(图5)。

图5 光束—纳米盘偏移对散射光谱的影响及实验偏差来源分析

针对单个亚波长谐振器中光场局域、激子耦合与辐射损耗难以兼顾的问题,研究团队构建了自杂化WS₂范德华纳米天线,在同一纳米盘内实现极化激元qBIC。该结构利用两种矢量Mie模式的辐射干涉形成高品质因子光子qBIC,并使其与内禀A激子强耦合;三维复本征模计算得到270 meV和268 meV的内禀拉比分裂。偏振分辨暗场散射实验进一步观测到四条极化激元分支,并分别在约680 nm和685 nm处识别出极化激元qBIC,验证了该混合态的偏振选择性激发。
未来,通过提高材料质量、优化纳米盘几何尺寸与基底设计,有望进一步降低体系损耗并增强光与物质耦合。结合其单颗粒尺度、强场局域和偏振选择性调控能力,这类自杂化范德华纳米谐振器可为室温极化激元激光、非线性光开关和增强型量子发射体提供紧凑平台,并推动片上极化激元及量子光子器件的发展。


Advanced Photonics(AP)创刊于2019年,是一本重点关注新兴光学领域的基础与应用研究成果、聚焦最新及快速发展的光学与光子学学科的国际OA期刊。期刊入选中国科协高起点新刊计划,2021年被SCI收录,最新影响因子19.5,在全球JCR光学期刊中位列第7(Q1区),中国科学院一区(2025),入选中国科技期刊卓越行动计划(二期)。创刊以来AP发表了众多国际顶尖学者的高水平学术论文,并以采访、新闻、评论等丰富的形式,展现了光学与光子学领域的最新进展。姊妹刊Advanced Photonics Nexus(APN)接收AP的快速转投和自然来稿,致力于成为既发表基础研究类又发表工程应用类文章的综合性大刊,最新影响因子6.3,2024年入选中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目。
编辑 | 徐睿


END

点在看联系更紧密
