边缘态在异质结中“减速”层间电子转移,高时空分辨成像揭示新机制 | Photonics Res.亮点


Photonics Research 2026年第8期Editors’ Pick:

Yulu Qin, Jianing Zhang, Rui Wang, Guanyu Zhang, Xiaofang Li, Liang-You Peng, Guowei Lv, Qihuang Gong, Yunquan Liu, "Time-resolved photoemission imaging of edge-state-slowed interlayer electron relaxation in WSe₂-ReS₂ heterostructures," Photonics Res. 14, 3548 (2026)
边缘态通常被视为二维材料中的载流子复合中心,但该工作表明,其作用会因异质结环境而发生根本改变。作者利用兼具纳米空间分辨和飞秒时间分辨能力的光电子发射显微技术,直接揭示了ReS2边缘态在单层中加速载流子复合、而在WSe2-ReS2异质结中延缓层间电子弛豫的反转行为。这一发现深化了对边缘态与层间电荷转移耦合机制的认识,也为通过边缘工程调控二维异质结中的载流子动力学提供了新的思路,值得关注。
——王琳教授,南京工业大学
Photonics Research 青编委
范德华异质结是量子光子学、谷电子学与二维光电子器件的核心平台,其光电性能由超快层间电荷转移动力学主导,光生电子与空穴分离到相邻两层,形成层间激子。层间激子的长辐射寿命有利于激子输运与谷操控,但异质界面处的非辐射复合损耗往往削弱这一优势,最终限制器件效率。
二维材料中普遍存在的本征结构边缘,目前被视为调控上述动力学的“活性量子单元”,而不仅仅是结构缺陷。在过渡金属硫族化合物中,边缘态可驱动亚皮秒尺度的超快激子解离,也可充当载流子复合中心,直接决定载流子寿命。然而,在真实制备的功能性异质结中,边缘态的确切角色与机理长期不明。界面能带排列、层间杂化与邻近效应会强烈影响层间电荷转移,因此边缘态是普遍促进复合,还是其功能可被异质结环境所改变,始终是一个悬而未决的问题。
这一问题的根源在于时空失配,边缘态的影响被空间限制在原子级边缘附近,而其动力学又在飞秒至皮秒尺度上展开。扫描探针显微术具备出色的空间分辨、却无法追踪飞秒过程;超快光谱可覆盖相应时间尺度却难以空间区分边缘与体相。因此,亟需一种兼具纳米空间分辨与飞秒时间分辨的直接成像手段,以可视化边缘态对界面电荷转移的影响。
北京大学极端光学创新研究团队和衢州学院智能超快光电成像团队的研究人员使用时间分辨光电子发射显微技术,首次在WSe2-ReS2范德华异质结中实现了对边缘态调控层间电子动力学的高时空分辨成像。相关成果以“Time-resolved photoemission imaging of edge-state-slowed interlayer electron relaxation in WSe2-ReS2 heterostructures”为题发表于Photonics Research 2026年第8期。

图1 (a) 双色时间分辨光电子能谱电子显微镜实验示意图;(b) 泵浦-探测延迟0 ps与60 ps时的光电子显微镜图像;(c) 沿图中红色虚线提取的光发射强度分布,紫色阴影区标示源自ReS2层的边缘局域发射(横向范围约317 nm)
时间分辨光电子能谱电子显微镜(Time-Resolved Photoemission Electron Microscopy,TR-PEEM)成像显示,在孤立单层ReS₂中,边缘态充当了高效复合中心的角色。相比于体相(τ₂ ≈ 7.4 ps),边缘区域出现了显著加速的衰减通道(τ₂ ≈ 2.8 ps),复合速率提升约2.64倍,与带隙内边缘态引入的额外非辐射弛豫通道一致。然而,在WSe₂-ReS₂异质结中,同样的边缘区域却强烈抑制层间复合:异质结整体的慢弛豫时间较单层ReS₂延长了一个数量级以上,且边缘区域的层间电子弛豫寿命(τ₂ ≈ 52.1 ps)显著长于体相区域(τ₂ ≈ 34.3 ps),这意味着边缘态的角色发生了定性反转。

图2 (a) 异质结边缘与体相区域的时间分辨光发射衰减曲线(插图为跨层激发与复合过程示意图),边缘慢弛豫寿命显著长于体相;(b) 异质结态密度,ReS2在WSe2价带顶附近的尖峰对应局域边缘态;(c) 异质结边缘态能带结构
“这项工作把纳米空间分辨与飞秒时间分辨真正结合在一起,第一次让我们能够在实空间‘看见’边缘态如何参与层间电荷转移。最重要的发现是边缘态的角色并非一成不变:在单层ReS₂中它是高效的复合中心,而在WSe2-ReS2异质结中它反而成为抑制层间复合、延长载流子寿命的‘保护通道’。”通讯作者刘运全教授表示,“这提示我们,边缘态是可以通过异质结能带工程主动设计的界面元件。这一思路为二维光电子器件中电荷分离与输运的调控提供了新的自由度,也为后续利用边缘态工程优化器件性能奠定了基础。”
团队的后续工作将聚焦二维材料边缘态超快电子动力学的动量、能量与时空多维高分辨表征和操控研究,致力于在极端时空极限下直接捕捉并主动调控边缘态对层间电荷转移的瞬时影响。通过将纳米空间分辨与飞秒时间分辨相结合,并引入动量与能量维度的信息解析,有望揭示边缘态如何调制激子解离速率、载流子复合路径乃至界面能带排列的动力学细节。这一方向不仅将澄清边缘态在真实异质结中是普遍促进非辐射损耗还是能被异质结环境重新赋能的争议,还可为利用边缘工程抑制损耗、增强层间激子输运,以及设计新一代高效率范德华光电器件与量子谷电子学平台,提供关键的微观原理支撑。

秦楡禄,副教授、硕导,衢州学院智能超快光电成像团队负责人,长期致力于机器学习驱动的高时空分辨成像技术研发和低维材料超快光物理研究。以第一和通讯作者在Nano Letters、Photonics Research 等期刊发表相关SCI论文30余篇。主持国家自然科学基金青年基金1项、国家自然科学基金面上基金1项、浙江省自然科学基金面上项目1项。


刘运全,北京大学教授、博导,国家杰出青年科学基金获得者,主要从事超快激光物理及应用的前沿研究,发展新型超快光源、超高时空分辨光谱和光学成像技术,以及超高时间分辨光电子能谱技术等,研究极端条件下光与物质相互作用物理以及超快控制,探索原子分子、材料和器件的超快动力学。近5年的时间里于国际期刊发表论文50多篇(通讯作者),其中包括Nature Photonics、Physical Review Letters、Nature Communications、Physical Review 系列期刊(20多篇)等。研究工作曾获教育部优秀科学研究成果奖一等奖(第一完成人)、中国光学学会光学科技奖一等奖(第一完成人)等多项荣誉。本人曾获王选青年学者奖、饶毓泰基础光学奖、王大珩中青年光学奖以及饶毓泰物理奖等重要奖励。

撰稿 | 秦楡禄、张嘉宁
推荐阅读:
[1]. Bo Han, Chirag C. Palekar, Frederik Lohof, Sven Stephan, Victor N. Mitryakhin, Jens-Christian Drawer, Alexander Steinhoff, Lukas Lackner, Martin Silies, Bárbara Rosa, Martin Esmann, Falk Eilenberger, Christopher Gies, Stephan Reitzenstein, Christian Schneider, "In situ spontaneous emission control of MoSe₂-WSe₂ interlayer excitons with high quantum yield," Photonics Res. 13, 210 (2025)
[2]. Lun Wang, Ju Yang, Yeqinbo Zhang, Boyu Ji, Siyuan Peng, Yulu Qin, Xiaofang Li, Jingquan Lin, Yunquan Liu, "Quasi-bound states in the continuum in coupled plasmonic nanoantennas," Photonics Res. 14, 3473 (2026)


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