综述：低维材料中的等离激元-激子相互作用 | Adv. Photon.

Advanced Photonics 2026年第3期文章：

原文链接：Jonggeun Hwang, Yeonjeong Koo1, Yong Bin Kim, Jae Won Ryu, Sehwa Jeong, Jaehun Shin, Kyoung-Duck Park, "Plasmon–exciton interactions in low-dimensional semiconductors: unlocking bright emission from various exciton states," Adv. Photon. 8, 044001, (2026). 

研究背景

激子是半导体中由光激发产生的电子-空穴对，是理解低维半导体光学性质的核心。卤化物钙钛矿和原子级薄的硫族化合物半导体具有较低的介电屏蔽和增强的库仑作用，使其激子结合能可显著高于室温热能，从而保持稳定的激子共振。而不同激子态又具有不同功能：明激子适用于发光二极管、谷电子学和其他光子器件，暗激子有望用于量子通信和自旋存储技术，局域激子有望作为单光子源，带电激子为能量转换应用提供了机遇，层间激子则凭借长寿命和面外偶极矩展现出激子存储潜力。

尽管具有这些特性，低维半导体往往存在量子效率低下和光致发光（PL）强度减弱的问题，从而阻碍其实际应用。此外，因许多基本现象源于纳米尺度的结构特征，常规光谱技术难以解析激子动力学的详细过程。尽管低维半导体中的激子共振即使在室温下仍可保持较强的稳定性，但声子散射与退相通常会增大光谱线宽并降低相干性；而低温则可抑制热展宽效应，从而更清晰地揭示激子的本征响应。等离激元纳米结构能够提供纳米尺度局域场和极小光学模式体积，通过Purcell效应提升激子辐射，并借助偏振选择、应变、热载流子注入和电学调控改变激子动力学。

基于此，韩国浦项科技大学Kyoung-Duck Park团队重点关注等离激元-激子相互作用在各类激子态调控及其多样化应用方面的最新进展，如图1所示。相关成果以“Plasmon–exciton interactions in low-dimensional semiconductors: unlocking bright emission from various exciton states”为题，发表在 Advanced Photonics 2026年第3期。

图1 等离子体纳米结构与二维半导体及不同类型激子耦合的示意图

1. 明激子：等离激元增强发光与强耦合态调控

明激子（bright excitons, BXs）具有允许跃迁和较大的振子强度，能够与多种等离激元模式发生有效耦合，包括局域表面等离激元（localized surface plasmons, LSPs）、表面晶格共振（surface lattice resonances, SLRs）以及传播型表面等离激元（propagating surface plasmon polaritons, SPPs）。通过增强激子与光学模式之间的近场相互作用，等离激元纳米结构能够提高激子的辐射速率，并增强其光致发光响应。

研究表明，金属纳米结构（如纳米棒、蝴蝶结天线和纳米盘等）可以利用高度局域化的等离激元近场增强激子发射，实现最高约2000倍的光致发光增强。然而，当激子发射体过度靠近金属表面时，向金属中的非辐射能量转移会增强，从而降低发光效率。为减小金属损耗的影响，研究人员通过引入超薄介质间隔层，或采用基于Babinet原理设计的槽型天线结构，在保持强局域场增强的同时降低非辐射损耗。

当激子与等离激元模式之间的相干相互作用强于体系损耗时，系统进入强耦合状态，并形成等离激元-激子杂化态（plexcitons）。该状态表现出能级反交叉以及上、下极化激元分支。研究中，金纳米沟槽腔与单层WSe₂耦合实现了以下极化激元分支主导的plexciton发射；同时，具有窄线宽跃迁的量子发射体系与等离激元纳米腔耦合也展示了清晰的能级分裂特征。此外，手性等离激元结构产生的超手性近场能够选择性耦合二维材料中的K和K′谷，从而增强圆偏振发光及其谷极化特性（图2）。金属纳米线以及支持表面晶格共振的等离激元阵列还能实现激子与传播型等离激元之间的转换，使局域激发能量实现微米尺度传播。

图2 等离激元腔对明激子发光、强耦合激子复合体及手性响应的调控

2. 暗激子：等离激元激活禁戒态发射

暗激子因自旋或动量失配而难以通过常规光学方法探测，但其寿命更长且能够保持自旋信息。单层TMD中的自旋禁戒暗激子具有面外跃迁偶极矩，因此可选择性耦合具有强面外电场分量的等离激元模式。将hBN封装的WSe₂单层置于银膜上后，暗激子发射可耦合至表面等离激元极化激元，并在传播数微米后由沟槽散射至远场；栅压调控进一步验证了暗激子峰及暗三激子态。

针尖增强光致发光光谱则提供了对暗激子的纳米尺度调控方法。金针尖接近金基底上的WSe₂时形成高度局域的面外间隙场，针尖-样品距离小于约3 nm后暗激子峰出现，并可通过调节间距实现可逆调控。纳米颗粒–镜面腔还能够激活暗激子介导的反斯托克斯发光，使原本难以观察的暗激子参与光学转换过程。这些结果表明，等离激元不仅提高了暗激子的可见度，还能在室温下实现偏振选择与动态调控，为暗激子的探测和调控提供新的途径。

图3 对暗激子发光的探测和调控

3. 局域激子：等离激元增强的纳米尺度发光调控

局域激子（localized excitons, LEs）通常由二维材料中的缺陷、杂质或局域应变诱导形成，具有离散能级结构和较强的空间局域性，在单光子发射和量子光源领域受到广泛关注。然而，由于其发射强度较弱且易受环境影响，实现室温下稳定的局域激子调控仍具有挑战。

研究表明，等离激元纳米结构能够通过局域应变和近场增强协同调控局域激子的产生与辐射。例如，将WS₂或WSe₂单层材料覆盖于金属纳米盘、纳米柱以及蝴蝶结天线等结构上，利用纳米结构产生的局域应变形成激子势阱，同时借助等离激元近场增强激发效率和辐射过程，实现了室温条件下局域激子的产生与增强发射。在金纳米间隙结构中，等离激元纳米腔产生的强局域场可显著提高辐射速率，获得约57倍的Purcell增强。

进一步地，针尖增强光谱技术通过引入可调控的纳米腔模式，实现了对局域激子的空间定位和动态调节。通过改变针尖位置或针尖-样品间距，可以调节局域激子的发光强度和光谱位置；结合手性等离激元纳米结构，还能够调控局域单光子发射的偏振特性（图4）。这些研究展示了等离激元结构在室温量子发光调控中的潜力。

图4 针尖增强纳米光谱对局域激子空间位置、模式体积和发射特性的调控

4. 带电激子：等离激元诱导的载流子调控与态转换

带电激子（charged excitons, CXs，也称trions）由电子-空穴对与额外载流子结合形成，其光学性质与体系中的载流子浓度密切相关。由于带电激子具有额外的电荷自由度，等离激元结构可通过局域电场增强、电荷调控以及应变工程等方式，实现对带电激子形成和发光行为的调控。

研究表明，金纳米结构产生的等离激元效应能够调节低维半导体中的载流子分布；例如，金纳米棒中的局域表面等离激元激发可产生热载流子，并促进邻近MoS₂中的带电激子形成，同时增强其光致发光信号。此外，金纳米线与二维半导体形成的复合结构可通过界面电荷转移和局域应变调控载流子分布，实现对带电激子产生位置和密度的调节。

除了远场光激发调控，针尖增强光谱技术提供了纳米尺度下动态控制带电激子的方式。通过调节针尖-样品间距以及施加偏压产生隧穿电流，可以改变局域载流子浓度，实现中性激子（X）与带电激子（CX）之间的可逆转换。

进一步地，等离激元纳米线能够增强暗带电激子的辐射过程，使原本难以探测的自旋禁戒态获得可观测发射信号，并在230 K条件下实现暗带电激子发光观测（图5）。这些研究表明，等离激元结构为调控带电激子的形成、转换和辐射提供了新的途径。

图5 热载流子注入、金纳米线和针尖结调控带电激子的形成与转换

5. 层间激子：范德华异质结中的等离激元增强与调控

层间激子（interlayer excitons, IXs）形成于范德华异质结中，由于电子和空穴分别位于不同半导体层，具有面外偶极矩和较长寿命，为研究可调控的光与物质相互作用提供了独特平台。然而，层间激子的形成和光学性质高度依赖界面结构质量，范德华异质结中的层间滑移、缺陷以及局域应变会导致激子行为的空间不均匀性。

针尖增强光致发光（tip-enhanced photoluminescence, TEPL）技术为研究层间激子的局域特性提供了重要手段。研究发现，纳米尺度结构变化会影响层内激子（intralayer excitons）向层间激子的转化过程。通过调节金属针尖与样品之间的纳米间距，研究人员揭示了层内激子和层间激子不同的近场响应行为：当针尖距离小于1 nm时，层间激子的非辐射衰减过程显著增强，使其光致发光强度降低；通过施加偏压引入隧穿电流，可以调节该非辐射过程并部分恢复发光信号。

进一步结合自适应光学调控的针尖增强光谱技术，研究人员能够调节局域激发场的波前和偏振特性，实现基于激子偶极取向的选择性增强，并展示了层内激子与层间激子的多态光学调控。此外，针尖产生的局域压力可以改变层间距离，增强层间耦合并调节电子结构和带隙。

除针尖纳米腔外，颗粒-镜面（particle–mirror）腔、等离激元晶格以及光子晶体镜等结构也被用于增强层间激子的激发、辐射和光学收集效率（图6）。近期的超快光谱研究进一步表明，共振金纳米颗粒能够促进层间电荷转移过程，并延长层间激子的寿命。然而，目前等离激元直接增强层间激子发光的机制仍缺乏充分的实验验证。

图6 等离激元纳米腔与晶格对层间激子发光、寿命及层间电荷转移的调控

等离激元与低维半导体激子的耦合为调控光与物质相互作用提供了新途径；通过增强辐射过程、调控暗激子与谷态、促进带电激子和层间激子的操控，等离激元结构突破了传统激子体系的光学限制。未来，结合精准纳米结构设计与先进光谱技术，等离激元-激子杂化体系有望推动新型光电子器件、量子光源和片上光学技术的发展。

期刊简介

Advanced Photonics (AP)创刊于2019年，是一本重点关注新兴光学领域的基础与应用研究成果、聚焦最新及快速发展的光学与光子学学科的国际OA期刊。期刊入选中国科协高起点新刊计划，2021年被SCI收录，最新影响因子19.5，在全球JCR光学期刊中位列第7 (Q1区)，中国科学院一区（2025），入选中国科技期刊卓越行动计划(二期)。创刊以来AP发表了众多国际顶尖学者的高水平学术论文，并以采访、新闻、评论等丰富的形式，展现了光学与光子学领域的最新进展。姊妹刊Advanced Photonics Nexus (APN)接收AP的快速转投和自然来稿，致力于成为既发表基础研究类又发表工程应用类文章的综合性大刊，最新影响因子6.3，2024年入选中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目。

编辑 | 徐睿