中国团队制备出全球首个同位素纯化的半导体锗量子比特

近日，北京量子信息科学研究院量子点量子计算裴天团队联合英国伦敦大学学院(UCL)、中国科学院半导体研究所、北京大学等在硅基量子计算领域取得重要进展，首次制备出同位素纯化的平面锗空穴自旋量子比特。相关论文已上传至arXiv“High-Fidelity Hole Spin Qubits Reveal Quadrupolar Nuclear-Bath Dynamics in Isotopically Purified Planar Germanium”（高保真度空穴自旋量子比特揭示同位素纯化平面锗中的四极矩核浴动力学）[1]，北京量子院-中国科学院物理研究所联培博士生曾健、UCL博士生谈相君为论文共同第一作者，北京量子院裴天、中国科学院半导体研究所鲁军为论文共同通讯作者。

平面锗(Ge)已成为构建基于半导体自旋的大规模量子计算机的有前景平台，基于空穴的各向异性超精细相互作用，Ge自旋量子比特已实现较长非均匀退相干时间T₂*。然而，未经同位素提纯的Ge材料中蕴含的⁷³Ge非零核自旋涨落仍限制单量子比特性能，且超精细甜点(hyperfine sweet spots)在晶圆上存在明显的位置差异，阻碍高保真度Ge量子比特的规模化。

因此，消除超精细噪声来源是锗基量子电路的必要条件。历史上，基于平面硅(Si)的自旋量子比特已通过降低²⁹Si丰度实现高单比特平均门保真度与长T₂*，但同位素纯化的锗的空穴量子比特尚未有实验验证。

本研究中，中国科学院半导体所鲁军利用超高真空化学气相沉积法(UHV-CVD)成功制备出了高质量的⁷⁰Ge/SiGe二维空穴气（2DHG）。当量子比特的磁场方向调至其超精细甜点(hyperfine sweet spot)时，Ramsey实验测得约22.5微秒的非均匀退相干时T₂*，超过此前报道的锗空穴自旋量子比特基准[2]。更重要的是，在磁场方向偏离各量子比特的超精细甜点约1°时的T₂*仍然可以保持在3 μs以上；在兼顾两个量子比特的折中角度区域，两者的T₂*均可超过5微秒。

在代表性工作条件下，量子比特位于或偏离超精细甜点时均实现了超过99.9%的单比特平均门保真度，最高约为99.95%。磁场强度依赖测量进一步表明，当超精细噪声在甜点处受到抑制后，电荷噪声成为剩余退相干的主要限制因素。除此之外，基于Hahn回波序列(Hahn-echo)的测量还分辨出一种有限频率核噪声通道，其频谱成分不同于常规的拉莫尔频率关联的超精细响应，为理解和调控锗量子器件中的界面相关核噪声提供了新线索。

研究将该通道归因于Ge/SiGe界面附近、感受到局域电场梯度的残余⁷³Ge核所产生的四极修正动力学。其磁场标度和角度相关可见度，与一种经锗空穴各向异性超精细相互作用转导、并可被量子比特感知的四极核噪声分量一致。这些结果确立了同位素纯化平面锗作为高相干、可扩展空穴自旋量子比特平台的地位，并提供了一种探测界面四极矩核动力学的谱学手段。

研究背景

半导体自旋量子比特是实现可扩展、容错量子计算的平台之一，具有高密度集成能力，并兼容成熟的CMOS工业制造流程。为获得较长相干时间，通常选用IV族材料作为宿主平台，以尽量减小非零核自旋引起的超精细相互作用。

在硅体系中，还可通过同位素纯化进一步提升电子自旋比特性能。将²⁹Si丰度降至800 ppm或更低后，T₂*已延长至100 μs量级，并实现高保真量子比特门。

硅一直是这个领域的研究重点。不过，锗近年来也成了高性能的替代材料。由于锗空穴有很强的自旋-轨道耦合，不需要外加难以扩展的微磁铁，也能实现快速的、全电学的量子比特控制。锗空穴量子比特的进展非常迅速：从2020年制备出第一个锗空穴量子比特以来，荷兰初创公司Groove Quantum已将其扩展到18个比特[3]。

跟硅的电子量子比特相比，锗二维空穴气中的偶极-偶极超精细相互作用本身很弱，且有很显著的各向异性。通过调节外磁场方向，使空穴自旋的量子化轴与超精细甜平面对准，可以显著减小核自旋涨落对量子比特频率的扰动。对于某个具体量子比特，角度扫描中对应的最佳磁场方向可称为其超精细甜点。此前，天然锗器件利用这一机制已实现约17.6微秒的T₂*。[2]。

然而，残余超精细相互作用仍然存在，而且超精细相互作用的甜点并不总与电荷噪声甜点重合。自提出基于平面锗体系的自旋量子比特方案以来，人们一直预期锗的同位素纯化能像硅体系一样，显著降低核自旋引起的超精细相互作用并延长相干时间，但此前尚无实验验证。

更为关键的是，g因子张量(g-tensor)的空间不均一性，使不同量子比特的“甜点”都各不相同，从而外磁场的统一的方向就不得不做出一定的折中。这凸显了同位素纯化对于进一步提升空穴量子比特性能、提高锗基量子电路扩展稳健性的必要性。

研究结果

（一）造出高质量同位素纯化锗材料

研究团队用富集的⁷⁰GeH₄前驱体生长出锗/锗硅异质结，将具有非零核自旋的⁷³Ge核自旋浓度从天然丰度的7.8%降到约0.4%，降低了约20倍。

这种材料展示了清晰的量子霍尔效应（包括罕见的分数态ν=4/3），空穴迁移率最高可达9.30×10⁵ cm²/Vs。

图1：同位素提纯的锗异质结构、SIMS同位素剖面、量子霍尔测量及迁移率密度关系。

（二）量子比特相干时间刷新世界纪录

研究团队在此异质结中成功加工出稳定的双量子点器件，并将双量子点各自的空穴调控到(1,1)区，即双量子点各自捕获一个空穴。以单个空穴的自旋向上与自旋向下态作为量子比特，在超精细相互作用与电荷噪声的共同甜点处（即噪声最小的外磁场角度），第一个量子比特Q1的非均匀退相干时间T₂*通过Ramsey实验实测达到22.5 μs，刷新了锗空穴该类型量子比特的世界纪录。不仅如此，其偏离的甜点约1°时的T₂*均能维持在3 μs以上，在兼顾两个量子比特的折中角度区域，两者的T₂*均可超过5 μs。磁场变化实验还发现：甜点处退相干主要由电荷噪声主导，偏离甜点后则主要受超精细相互作用限制。

图2：双量子点器件示意图、双量子点电荷稳态图、(2,0)→(1,1)工作区以及初始化-操控-读出脉冲序列。

（三）单比特门保真度超过99.9%

随机基准测试表明，无论量子比特工作在甜点内还是甜点外，单比特门平均保真度均超过99.9%。值得注意的反直觉现象是：偏离甜点时，由于拉比频率更高而退相干时间仅轻微下降，反而获得了更高的保真度（35 mT和45 mT下均为99.95%）。这意味着大规模量子电路中，将工作点设在甜点之外可能是更优选择——甜点窗口太窄，大多数量子比特实际上无法精确调到甜点。 

图3：Rabi驱动、Q1/Q2角度谱、Ramsey T₂*、磁场依赖及随机基准测试。

（四）Hahn-echo发现全新四极矩核噪声通道

在降低常规超精细噪声背景后，研究团队通过Hahn回波实验观察到额外的坍缩与复苏(collapse and revival)现象。这些特征无法仅由传统的⁷³Ge拉莫尔进动解释。

进一步的磁场依赖测量和噪声谱模型分辨出一条约47.3 kHz、随磁场变化近似保持不变的噪声分支，以及一条约67至69 kHz的有限磁场混合特征。它们的磁场标度和角度依赖性，与残余⁷³Ge核自旋受到局域电场梯度影响后形成的四极矩修饰核浴动力学相一致。

在这一物理图像中，Ge/SiGe界面附近的应变、合金无序、界面起伏和栅极电场会打破局域晶格对称性，产生电场梯度。残余⁷³Ge核自旋的四极矩与这些电场梯度耦合，形成新的核浴动力学，并通过空穴的各向异性超精细相互作用转化为量子比特可感知的频率噪声。

需要强调的是，这项实验并非直接驱动和测量传统的射频核四极共振，而是利用空穴自旋量子比特对核浴噪声的响应进行谱学读取。结果表明，量子比特不仅是信息处理单元，还有望成为探测界面应变和局域电场梯度的高灵敏度微观探针。

图4：核噪声谱学。Hahn回波曲线、噪声功率谱模型和角度依赖结果共同支持四极矩修饰⁷³Ge核浴动力学的物理图像。

意义与展望

这项研究成功制备了高纯度(>99.5%)的同位素纯化锗材料，使量子比特在甜点处的相干时间达到22.5 μs，刷新了锗空穴此类自旋量子比特的世界纪录。更重要的是，偏离甜点时非均匀退相干时间仍保持在3 μs以上，单比特门保真度在两种工作区间均超过99.9%，证明了同位素纯化对于提升量子比特性能和扩展鲁棒性的必要性。磁场强度依赖测量表明，在超精细甜点处，残余退相干主要受电荷噪声限制。这意味着进一步提升量子比特性能不仅需要继续降低⁷³Ge含量，还需要优化器件的电荷噪声环境，并探索超精细甜点与电荷噪声甜点更好匹配的器件设计和调控方案。

在物理发现方面，Hahn-echo实验分辨出额外核噪声特征，其磁场和角度依赖与界面附近残余⁷³Ge核自旋的四极修饰动力学一致。这一发现不仅解释了额外的退相干机制，还表明空穴量子比特可作为探测材料局域应变和电场梯度的纳米探针，为优化异质结生长和器件设计提供了新手段。

值得一提的是，本次生长的同位素纯化锗材料的纯度(>99.5%)与被广泛使用的同位素纯化硅材料(通常>99.9%，最近有>99.9999%被报道)相比，还有很大的提升空间，预期进一步的同位素提纯将进一步提升相干时间和量子电路的鲁棒性，甚至使单个⁷³Ge核自旋成为量子计算的新资源，为锗基自旋量子比特的大规模可扩展架构奠定坚实基础。

[1] https://arxiv.org/abs/2606.28695

[2] https://www.nature.com/articles/s41563-024-01857-5

[3] https://arxiv.org/abs/2604.01063v1