又一突破，西湖大学，Nature！

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

编辑丨风云

研究背景

无负极锂金属电池（AFLMB）是在没有负极活性材料的情况下制造的，为高能量密度、低成本的能量存储提供了巨大的潜力。

关键问题

目前，AFLMB的应用主要存在以下问题：

1、负极结构不稳定性导致的寿命瓶颈

由于SEI的微观非均匀性和机械脆弱性，无负极电池在循环过程中锂沉积极不均匀，容易产生枝晶并导致活性锂快速损耗，尤其在高载量条件下寿命通常不足80次循环。

2、高能量密度设计的极端约束

实现500 Wh/kg级别的目标需极力压缩非活性物质，如极低的电解液/容量比（E/C < 1.5 g/Ah），这会对电解液的浸润性、电化学稳定性和界面构筑提出近乎苛刻的要求。

新思路

有鉴于此，西湖大学王建辉等人报道了一种具有增强寿命的实用化500 Wh/kg级AFLMB，这是通过一种交叉耦合电解液实现的。该电解液引发了交叉耦合界面反应，在负极生成富含B-F基聚合物的SEI，同时抑制正极产气。所得SEI具有亚纳米级均匀性、高柔韧性和快速锂离子传输特性，并能自发形成自适应网状薄膜结构，确保离子通量均匀并适应巨大的体积变化，从而实现5.6 mAh/cm²的可逆平面锂沉积/溶解。因此，一种2.7 Ah AFLMB（508 Wh/kg, 1668 Wh/L）在100%放电深度（DoD）下稳定循环100次，在80% DoD下循环250次，容量保持率为80%，并在96 Wh/kg时具有2650 W/kg的高功率输出。这些发现建立了交叉耦合界面化学，解决了无载体电极固有的结构不稳定性，推进了AFLMBs的实际应用。

技术方案：

1、设计了实用化 500 Wh/kg 软包电池

研究团队建立了软包电池数学模型，开发了BAFF优化电解液，成功制备出508 Wh/kg、1668 Wh/L的高能量密度无负极软包电池。

2、研究了BAFF电解液中SEM和锂沉积过程

BAFF电解液诱导形成8 nm超薄柔韧聚合物SEI，实现了5.6 mAh/cm²高面容量下可逆平面锂沉积，库仑效率达99.8%，有效抑制了传统3D松散沉积模式。

3、探究了产气抑制和聚合物SEI形成的根源

研究揭示BAFF电解液通过正负极交叉耦合机制抑制产气：负极酰胺自由基清除正极产气中间体，正极•BF₂自由基诱导负极形成富聚合物SEI。

4、展示了500 Wh/kg AFLMB的性能

2.7 Ah无负极软包电池实现508 Wh/kg能量密度，100次循环容量保持80%，兼具优异倍率性能和宽温适应性，成本降低15-25%，适用于无人机及电动航空领域。

技术优势：

1、首次提出了交叉耦合界面化学

本文提出了一种不同于传统单极界面的新机制，通过正负极氧化还原产物（自由基中间体）在电解液中的跨电极传输与化学耦合，同时实现了负极优质SEI的构筑和正极产气的抑制。

2、实现了超高能密下的平面锂沉积

作者通过具有亚纳米均匀性和高弹性的自适应网状SEI，实现了5.6 mAh/cm²高面容量下的可逆平面（2D）锂沉积/溶解，成功构筑了寿命领先的500 Wh/kg级实用化软包电池。

技术细节

实用化 500 Wh/kg 软包电池的设计

作者首先建立了一个精确的软包电池数学模型，通过关联面容量、叠层数和E/C比等关键变量，为实现500 Wh/kg目标提供设计指导。模型验证显示，要达到该能量密度，必须采用比商业锂电更严苛的参数：面容量需达5.6 mAh/cm²，E/C比降至1.5 g/Ah。为此，研究团队开发了一种名为BAFF的优化电解液（1.6 M LiDFOB/NDFA）。该电解液具备低密度、低粘度、低蒸气压和优异的浸润性，且离子电导率在-40至60℃范围内表现稳定。关键在于，BAFF电解液不仅能支持NCM811正极在4.5 V高压下稳定循环，其特有的界面反应还能有效抑制LiDFOB体系常见的产气问题，并支持极高面容量下的平面锂沉积。最终制备的2.7 Ah无负极软包电池实现了508 Wh/kg的质量能量密度和1668 Wh/L的体积能量密度，其体积能量密度是相同非活性组件下普通锂电的两倍以上。

图  5.6mAh cm^-2 Li沉积/溶解的形貌和晶体学演化

可逆平面锂沉积/溶解的实现

实验显示，使用BAFF电解液的无负极电池在前五个循环中库仑效率迅速升至99.8%，即便在5.6 mAh/cm²的高负荷下也能实现高度可逆的锂沉积。冷冻电镜（Cryo-FIB-SEM）观察证实，沉积锂呈现致密的柱状晶结构，孔隙率仅为1.6%，远低于参考电解液。2D GIXD分析揭示了锂(110)织构的定向生长。更具突破性的是，通过SEM和AFM的原位观察，作者发现BAFF形成的SEI具有极佳的灵活性和亲锂性。在溶解过程中，SEI能紧贴缩小的锂金属而不破裂，最终在完全脱锂后形成独特的自适应网状薄膜结构。这种网状膜在随后的充电过程中能作为优先成核位点引导锂均匀沉积。这种“平面（2D）”沉积/溶解模式不同于常见的3D松散模式，它能有效维持界面完整性并防止电解液持续渗透，从而克服了无负极电池缺乏载体带来的结构不稳定性。

B-F基富聚合物SEI的识别与特性

通过多维度表征，作者深入揭示了BAFF衍生SEI的独特属性。Cryo-AC-TEM显示该SEI厚度仅约8 nm且呈无定形态。AFM测得其表面极其平整（粗糙度仅0.7 nm），且杨氏模量分布极窄，展现了亚纳米级的均匀性。化学成分分析（XPS、FTIR、NMR等）表明，该SEI不同于传统的“外有机/内无机”双层结构，而是一种富含B-F基聚合物（分子量>2000 Da）的单层结构，大部分B和F元素存在于聚合物组分中。此外，EIS测试证实该SEI具有极低的锂离子传输活化能（37.4 kJ/mol），意味着更快的动力学过程。这种高柔韧、超均匀且快速传导的聚合物SEI，是实现大载量平面锂沉积的核心物理基础，这与传统电解液形成的易碎、非均匀无机盐主导界面形成了鲜明对比。

图  SEI表征

交叉耦合界面化学机制研究

为探究产气抑制和聚合物SEI形成的根源，作者设计了H型电池和透明软包电池实验。研究发现，当使用固态电解质隔绝正负极物质交换（交叉）时，BAFF体系会重新出现剧烈产气和SEI组分变化，证明了正负极交叉耦合的关键作用。机理研究表明，负极产生的酰胺自由基（中间体1）会迁移至正极，清除引起产气的DFOB⁻氧化分解中间产物；同时，正极产生的•BF₂自由基（中间体2）迁移至负极，触发自旋中心转移（SCS）反应，诱导含氟酰胺发生自由基加成和交联，从而生成不溶的富聚合物SEI。这种基于双电极氧化还原产物跨空间输运并化学耦合的“交叉耦合界面化学”，彻底改变了以往对界面膜仅由局部单极反应生成的认知，为电解液设计开辟了新维度。

图  对界面形成和Li沉积/溶解行为的理解

实用化500 Wh/kg AFLMB的性能表现

在200 kPa压力下，2.7 Ah无负极软包电池表现出卓越的循环稳定性：100% DoD下循环100次后保持80%容量，80% DoD下寿命延长至250-300次。D2O滴定质谱（MST）分析证实，BAFF体系中的“死锂”和氢化锂积累速度极慢，仅为参考电解液的几分之一到几十分之一。此外，该电池还展现了惊人的倍率性能（1C下保持90%容量，7C下功率密度达2650 W/kg）和宽温工作能力（-40℃下仍有66%容量）。从经济性看，AFLMB相比商业石墨锂电可降低15~25%的kWh成本。凭借极高的能量密度和功率特性，该电池已完全能满足无人机和电动航空市场的需求，并有望在未来通过进一步优化快充和耐久性进入电动汽车市场。

图  国产2.7Ah，508 Wh kg^-1无阳极Cu||NCM 811软包电池的性能

展望

本文通过构筑一种交叉耦合界面化学，成功开发出基于BAFF电解液的实用化500 Wh/kg级无负极软包电池。该研究通过协同正负极反应，在负极表面自发形成了一层超均匀、高柔性的自适应网状聚合物SEI，实现了大载量下的可逆平面锂沉积，从根本上解决了无负极电池循环寿命短的难题。这一成果不仅创造了AFLMB性能的新纪录，也为高比能二次电池的界面工程提供了全新的科学范式。

参考文献

Liu, L., Xiang, Y., Lu, X. et al. Planar Li deposition and dissolution enable practical anode-free pouch cells. Nature (2026). 

https://doi.org/10.1038/s41586-026-10402-0

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