掺杂,发一篇Nature!


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编辑丨风云
研究背景
无限层镍氧化物作为一类新型非常规超导体,因其与铜氧化物相似的电子结构而成为研究热点。在凝聚态物理中,磁性与超导的交织作用常能诱发奇特的量子相,如磁场诱导的再入超导。
关键问题
目前,磁性增强的超导研究主要存在以下问题:
1、稀土磁性作用不明
虽然镍氧化物已被证实具有超导性,但磁性稀土离子(如具有大磁矩的Eu2+)如何与超导镍氧面相互作用,以及是否能产生新型量子相,尚缺乏系统性实验证据。
2、高场增强超导的普遍性挑战
场诱导超导多见于重费米子等特定体系,在镍基等强关联氧化物超导体中是否具有普遍性,以及是否能克服轨道去配对效应实现稳定的高场超导态,仍是领域内的重大瓶颈。
新思路
有鉴于此,香港城市大学李丹枫、南方科技大学薛其坤院士、陈卓昱及粤港澳大湾区量子科学中心汪恒等人展示了铕(Eu)掺杂的无限层镍氧化物 Sm0.95-xCa0.05EuxNiO2 (SCEx) 在富铕的过掺杂区域表现出磁场诱导的再入超导相。零电阻输运和高场抗磁屏蔽证实了该相的超导性质,它在低场超导初始被抑制后出现,并在广泛的温度、磁场和磁场方向范围内保持稳健。在相同的掺杂范围内,我们观察到非线性霍尔输运和磁电阻滞后,表明再入行为的非常规性质。虽然部分符合铕衍生的交换场与外加磁场之间的补偿机制,但本文的数据在最高掺杂水平下显示出与该模型的明显偏离。该发现确立了无限层镍氧化物是探索强关联氧化物中磁驱动高场超导电性的丰厚平台。
技术方案:
1、系统地生长了厚度约为22 u.c.的SCEx薄膜
系统生长了Sm0.95-xCa0.05EuxNiO2薄膜,Eu2+/Eu3+混合价态,Eu2+比例随掺杂增加,形成超导穹顶区域最高Tc约32 K,过掺杂区零场超导消失但低温电阻回升。
2、发现了磁场诱导再入超导现象
作者在过掺杂样本中发现高场再入超导现象,2 K时超过6.23 T电阻降至零,12 T下仍存在抗磁屏蔽信号,极宽角度范围内可观测,伴随非线性霍尔效应和磁阻滞后,暗示磁相关性或自旋轨道耦合作用。
3、提出了Jaccarino-Peter效应及其偏离
研究提出J-P补偿效应解释高场再入超导,中间掺杂浓度拟合出内部交换场约-40 T,高掺杂偏离传统模型,暗示磁介导配对机制。
技术优势:
1、发现了高鲁棒性的场诱导超导
本文在过掺杂的镍氧化物中首次发现了极具鲁棒性的再入超导态,其不仅能在高达30-50 T的超强磁场下存在,还拥有前所未有的宽角度(高达70°-90°)和温度耐受性。
2、确立了磁性调控新范式
研究揭示了Eu2+离子磁矩通过Jaccarino-Peter(J-P)补偿效应抵消外场的作用,并进一步发现超越该简单模型的物理现象,为研究磁介导的非常规配对(如三线态配对)提供了独特平台。
技术细节
Eu掺杂相图与混合价态演化
研究团队系统地生长了厚度约为22 u.c.的Sm0.95-xCa0.05EuxNiO2 (SCEx) 薄膜,Eu掺杂浓度跨越x=0至0.60。通过X射线吸收光谱(XAS)分析发现,Eu在薄膜中呈现Eu2+/Eu3+混合价态,且随着掺杂浓度增加,Eu2+(具有S=7/2大磁矩)的比例显著上升。在x < 0.10时,系统表现为绝缘行为;随着x增加,超导性出现并形成一个“穹顶状”区域(0.08 < x < 0.45),最高Tc (onset) 约为32 K。当进入过掺杂区(x ≥ 0.45)时,零场超导性消失,电阻表现出典型的金属特性,但在低温下会出现轻微的电阻回升。这一完整的相图确立了Eu掺杂作为调控镍基超导体电子态的有效手段,尤其是引入了显著的稀土磁性背景,为后续发现高场再入超导奠定了材料基础。

图 Eu掺杂对Sm0.95-xCa0.05EuxNiO2(SCEx)的电阻率、电子态和相图的影响
磁场诱导再入超导现象的发现与表征
在过掺杂样本(如x=0.34)中,研究者观察到了惊人的现象:随着外加磁场增加,原本被抑制的超导态在高磁场下重新出现。在T=2 K时,磁场超过约6.23 T后电阻降至零,这种零电阻状态在高场下表现得极其稳定。为了证实其超导本质,团队进行了双线圈互感实验,结果清晰地显示在12 T高场下依然存在明显的抗磁屏蔽信号,这与零场下的信号共同证实了存在两个独立的超导区间。这种“超导-正常态-超导”的演化过程与重费米子或有机超导体中的再入行为相似,但在镍氧化物中,这一现象在极宽的角度范围(0°到90°)内均可观测,远超此前报道的2°-30°窄窗口。此外,伴随出现的非线性霍尔效应和磁阻滞后暗示了该状态下存在显著的磁相关性或自旋轨道耦合作用。

图 说明重入超导态的过掺杂SCEx样品的霍尔效应测量和磁输运

图 说明重入超导状态的“过掺杂”SCEx样品的磁输运
物理机制解析:Jaccarino-Peter效应及其偏离
再入超导的一个合理解释是 Jaccarino-Peter (J-P) 补偿效应:Eu2+自旋产生的内部交换场(HJ)部分抵消了外部施加的磁场(Hext),使得作用于库珀对的有效场减小。通过Fisher延伸的WHH理论模型进行拟合发现,在中间掺杂浓度(x=0.33-0.38)时,该模型能较好地描述超导区域的演化,拟合出的HJ约为-40 T,其量级与轨道限制临界磁场相当,从而最大化了补偿窗口。然而,对于最高掺杂水平(如x=0.40),实验观测值与传统J-P模型出现了明显偏离,高场超导态表现出比低场态更强的稳定性。这种偏离暗示了单纯的场补偿不足以解释全部物理过程,可能存在磁介导的超导配对机制(如自旋三线态配对)在起作用。这标志着镍氧化物不仅是高临界温度超导体,更是研究强关联体系中磁驱动量子态的重要实验模型。

图 SCEx的磁输运显示了再入超导态和Sm0.95−xCa0.05EuxNiO2的相图
展望
本研究通过在无限层镍氧化物中引入Eu掺杂,成功在过掺杂区域发现了极具鲁棒性的磁场诱导再入超导态。实验揭示了该现象在极宽的磁场角度和温度范围内保持稳定,超越了现有多数再入超导体系的限制。虽然中间掺杂区域的行为可由Jaccarino-Peter补偿机制定性描述,但高掺杂下的异常表现指向了更为深刻的磁性-超导配对机制。这一发现不仅丰富了镍基超导的物理内涵,也为在强关联电子系统中通过磁性工程实现和调控高温高场超导电性提供了崭新的方向。
参考文献:
Yang, M., Tang, J., Wu, X. et al. Field re-entrant superconductivity in Eu-doped infinite-layer nickelates. Nature (2026).
https://doi.org/10.1038/s41586-026-10547-y
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