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编辑丨风云
研究背景
镍氧化物超导体的发现为凝聚态物理开辟了新前沿。特别是Ruddlesden-Popper (RP)相双层镍氧化物在常压下展现出的超导性,为直接通过角分辨光电子能谱(ARPES)探测其电子能标和研究配对对称性提供了契机,这对于理解高温超导的物理机制至关重要。
关键问题
目前,高温超导的研究主要存在以下问题:
1、样品不稳定性挑战
在真空中将超导薄膜加热至200 K以上会不可避免地导致氧流失,从而破坏超导性,这使得高分辨率的ARPES测量极具挑战性。
2、物理机制亟待明确
尽管发现了超导电性,但关于超导能隙是否存在节点(配对对称性)以及电子-玻色子耦合(配对“胶水”)等核心物理问题仍悬而未决。
新思路
有鉴于此,中国科学技术大学何俊峰,南方科技大学陈卓昱、薛其坤院士等人报告了通过开发超高真空低温样品猝灭和转移技术对超导(La,Pr,Sm)3Ni2O7薄膜进行的角分辨光电子能谱(ARPES)测量。在布里渊区对角线方向观察到约18 meV的超导能隙及其相干峰。有限的能隙在整个布里渊区持续存在,揭示了能隙节点的缺失。在费米能级以下约70 meV处观察到能量-动量色散的扭结,表明存在电子-玻色子耦合。同时观察到无节点超导能隙和电子-玻色子耦合,为RP双层镍氧化物的配对对称性和胶合机制提供了见解。
技术方案:
1、实现了超导能隙的测量
研究通过ARPES在整个布里渊区观察到约18 meV的有限能隙且无节点,证明了其不同于铜氧化物的s波配对对称性。
2、发现了能隙的温度依赖性
作者发现能隙随温度升高在Tc处发生突变,确认为超导起源,并观察到持续至更高温的伪能隙,揭示了其强耦合超导特征。
3、在费米能级以下观察到分散扭结
研究在70 meV处发现普遍存在的色散扭结,证实了显著的电子-玻色子耦合,为探讨超导配对的“胶水”机制提供了关键证据。
技术优势:
1、成功开发了超高真空低温样品猝灭和转移技术
本研究成功开发了超高真空低温样品猝灭和转移技术,有效防止了样品在长途运输和测量过程中的氧流失,确保了超导特性的维持。
2、首次实现了超导能隙和色散扭结的实验观察
首次在实验上直接观察到双层镍氧化物具有无节点(nodeless)的超导能隙和显著的色散扭结(kink),为s波配对对称性和电子-玻色子耦合提供了有力证据。
技术细节
超导能隙的测量
研究团队利用高分辨率激光ARPES和同步辐射ARPES对(La,Pr,Sm)3Ni2O7薄膜进行了详尽探测。实验首先通过电阻率测量确认了样品的超导起始温度约为46 K。在10 K的低温下,研究者观察到能量分布曲线(EDCs)在费米动量处表现出明显的反折行为和超导相干峰。通过现象学模型拟合,提取出在布里渊区对角线方向的超导能隙大小约为18 meV。关键性的发现在于,这种有限大小的能隙不仅存在于对角线方向,还持续存在于整个布里渊区边界,且未观察到能隙节点。这与铜氧化物超导体中典型的d波对称性(在对角线处有节点)形成了鲜明对比,表明该材料可能具有s波(包括s±)的配对对称性。这一无节点特征在不同厚度和化学成分的样品中均得到了验证,证明了结果的普遍性。

图 布里渊区对角线附近的超导能隙

图 超导能隙的动量依赖性
能隙的温度依赖性
为了进一步确认观察到的能隙具有超导起源,研究者开展了随温度变化的测量。实验结果显示,随着温度升高,超导相干峰在跨越超导转变温度(Tc)后消失。通过定量分析费米能级处的态密度压制(即光谱权重压制),发现光谱权重在Tc附近出现突降,这直接将该能隙特征与超导性联系起来,证实了其超导起源。然而,在Tc以上乃至100 K左右,研究者依然观察到了一种较为缓慢的态密度压制现象,这被鉴定为伪能隙(pseudogap)的存在。伪能隙的发现暗示系统中可能存在预配对的库珀对或其他竞争序。此外,提取出的超导能隙与Tc的比值(2Δ/kBTc)约为9,远高于传统BCS理论的3.5,表明该系统处于强耦合机制。

图 能隙和谱权的温度演化
分散扭结观察
研究者在调查电子能带结构时,在费米能级以下约70 meV处观察到了显著的色散斜率变化,即所谓的“扭结”(kink)。这一特征在原始动量分布曲线(MDCs)提取的色散图中清晰可见,并伴随着扭结能量上下明显的电子速度差异。通过分析电子自能的实部以及MDC的半高全宽(FWHM),研究团队确认这一70 meV的能量尺度代表了电子与某种玻色子的耦合效应。这种扭结在所有超导薄膜样品中普遍存在,其能量尺度与铜氧化物中常见的氧光学声子模式相似,但具体的玻色子来源(声子或自旋波动)仍需进一步实验(如同位素效应测量)来确定。电子-玻色子耦合的观察表明,这种耦合可能是介导镍氧化物中电子配对的关键因素,这为理解其超导胶合机制提供了重要的实验约束。

图 10 K时电子沿着(0,0)-(π,π)方向的能带
展望
本研究通过创新的低温样品转移技术,首次利用ARPES直接探测了双层镍氧化物薄膜的电子结构,揭示了其具有无节点超导能隙、强耦合特征以及显著的电子-玻色子耦合。这些结果明确了该类新型高温超导体的核心能量尺度和配对对称性,为建立完整的镍氧化物超导理论模型奠定了坚实的实验基础。
参考文献:
JIANCHANG SHEN, et al. Nodeless superconducting gap and electron-boson coupling in (La,Pr,Sm)3Ni2O7 films. Science, 2026, DOI: 10.1126/science.adw8329
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adw8329

