手性不对称因子g调控：为锂硫电池催化剂增添新维度 | NSR

近年来，电子自旋调控逐渐成为能源催化领域的研究热点。越来越多的研究表明，电子自旋状态能够影响催化反应过程，为提升催化性能提供了新的思路。然而，目前自旋调控策略大多依复杂结构设计，普适性有限。同时，锂硫电池虽然具有极高的理论能量密度，但多硫化锂穿梭效应和缓慢的硫反应动力学制约了其实际应用。如何实现催化剂电子结构的精准调控是锂硫电池领域的重要科学问题。

图1 手性诱导自旋选择效应、手性不对称因子与电子自旋选择性的关系及其调控示意图

研究团队采用不同构型的半胱氨酸修饰Co₃O₄纳米颗粒，构建具有手性的催化剂。手性材料能够像一道自旋筛，优先传输特定自旋方向的电子，而g因子则用于衡量其自旋选择能力。研究发现，外加磁场能够进一步提高材料的g因子，增强电子自旋极化能力，而非手性材料几乎没有响应，为研究g因子对催化性能的影响提供了理想平台。

随后，研究人员将手性Co₃O₄作为锂硫电池催化剂。实验结果表明，相比非手性Co₃O₄，手性Co₃O₄能够有效降低电荷传输阻抗，提高电池比容量、倍率性能和循环稳定性。当磁场进一步提高g因子后，电池极化持续降低，多硫化锂转化速度进一步加快。

图2 带有不同催化剂的锂硫电池电化学性能

为揭示其作用机制，研究团队进一步开展了密度泛函理论计算。结果表明，随着g因子增大，Co催化位点自旋态不断提高，Co d带中心上移，增强了Co 3d轨道与S 3p轨道之间的轨道耦合，提高了界面电子传输效率，并降低了硫氧化还原反应能垒，从而显著加快硫转化动力学。

图3 密度泛函理论计算结果

该研究实现了手性不对称因子g的精准调控，并建立了“g因子-自旋态-催化性能”之间的关联关系，为理解CISS效应在电化学催化中的作用提供了新的理论依据，也为利用电子自旋工程设计高性能锂硫电池催化剂及其他能源催化材料提供了新的设计思路。

相关成果近期发表于《国家科学评论》（National Science Review）。青岛大学王世鑫、王静涵、涂继兵为共同第一作者，李洪森教授为通讯作者，青岛大学为第一完成单位。

研究论文

Achieving accelerated electrochemical kinetics in lithium–sulfur batteries by regulating the asymmetry factor g of chiral catalysts

National Science Review, nwag448,