SCPMA | 镍基超导体La₃Ni₂O₇中自旋密度波和超导转变温度的压力依赖

近年来，镍氧化物超导体因其高温超导及多轨道电子性质，成为凝聚态物理研究的热点。其中，La₃Ni₂O₇具有典型的双层结构，Ni的d z²和d x²-y²轨道共同参与低能电子行为。实验发现，在高压下，La₃Ni₂O_{7能够出现转变温度约80 K的高温超导电性，并且其超导转变温度随压力进一步增加而逐渐降低；当压力超过约80 GPa后，体系进入金属态。该材料的压力演化规律表明，压力不仅能改变晶格结构，也深刻影响其电子性质。另一方面，La3Ni2O7在低压下展现出复杂的密度波态。然而，密度波的具体物性及其与超导之间的内在关联，目前仍存在广泛争议。}

研究团队首先利用DFT计算研究了La₃Ni₂O₇在不同压力下的电子结构，并进一步构建了双层两轨道tight-binding（TB）模型。结果表明，随着压力升高，Ni-e_g能带逐渐展宽，费米面附近的gamma能带向高能移动。在此基础上，研究团队进一步利用密度矩阵重正化群考虑电子关联效应，研究了具有洪特耦合（J_H=0.5 eV）和Hubbard排斥能（U = 4.0 eV）的双层两轨道Hubbard模型，得到了准一维尺寸体系在不同电子填充和压强下的基态相图。      

  图1：(a) 不同压力下的DFT能带。(b) 梯子几何下双层两轨道Hubbard模型的DMRG相图。

DMRG结果表明两轨道在较高电子填充区域均表现出明显的准长程自旋关联和较弱的短程电荷关联。值得关注的是，自旋密度波和电荷密度波的波矢具有一定锁定关系：Q_D=2Q_S，表明两种密度波相互交织共存。

图2：电子填充η_e=3/8时，两轨道的电荷密度、局域磁矩、密度关联和自旋关联函数。

特别需要指出的是：在电子填充η_e=3/8时发现Q_S=π/2，与实验提出的两种候选磁结构中的自旋电荷条纹序高度相似。

图3：(a)自旋密度波和电荷密度波的波矢锁定关系。(b)自旋电荷条纹序磁结构^{[Nature Materials 24,1756]}。

图4：电子填充η_e=21/64时，两轨道的层间配对关联函数。实验上T_c和衰减指数的对比。

当电子填充降低至η_e=21/64时，超导配对关联函数呈现良好的幂律衰减，并明显强于单粒子关联的平方，表明体系形成了单态配对和较强的超导准长程序。在21.6 GPa附近，d z²和d x²-y²两个轨道均形成层间自旋单态配对，同时d z²轨道还存在明显的面内配对。该结果说明，La₃Ni₂O₇中的超导可能是不同轨道和不同空间方向上的配对通道共同参与形成。

随着压力增加，两个轨道的层间超导关联函数持续减弱，其中d x²-y²轨道的层间配对在约60 GPa后已经明显消失，d z²轨道的超导关联到约80 GPa也受到强烈抑制，并最终在100 GPa体系进入Luttinger液体态。这SC-LL相变与实验测量到超导在80 GPa以上转变为金属相符合。为了理解这一变化，研究团队进行了对比计算，结果表明高压下在位Hubbard排斥和洪特耦合作用的相对降低确实是导致超导配对关联减弱的主要原因。

结论

结合DFT和DMRG计算，研究并建立了La₃Ni₂O₇中不同电子态随电子填充和压力变化的统一图景：在较高电子填充下，系统形成强自旋密度波交织弱电荷密度波，两者波矢满足Q_D=2Q_S的锁定关系。在3/8填充，系统形成具有条纹特征的自旋电荷有序态。随着空穴掺杂增加，自旋密度波逐渐被抑制，体系在21/64填充附近进入超导态，同时存在层间d z²、d x²-y²超导与面内d z²超导。进一步增加压力后，增强的电子跃迁使有效电子关联减弱，超导逐渐受到抑制，并在约80 GPa附近转变为金属态。

该研究在同一关联电子模型中研究了电子结构、磁性和非常规超导等物理性质，为理解La₃Ni₂O₇复杂的高压超导行为提供了新的理论视角，也为进一步探索镍氧化物中的非常规超导配对机制提供了重要参考。

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